„Alles wär schön auf der Welt – wenn’s keine Operetten gäbe.”
Zemlinsky, 1902
Sein erstes festes Engagement als Dirigent trat Zemlinsky im Juni 1900 am Carltheater an, der neben dem Theater an der Wien führenden Operettenbühne Wiens. Er blieb dort für drei Spielzeiten, in denen er insgesamt 16 Operetten einstudierte. Danach wirkte Zemlinsky für eine Spielzeit am Theater an der Wien. Das anspruchsvolle Repertoire konnte er jedoch erst bei seinem folgenden Engagement betreuen, das ihn 1904 als Ersten Kapellmeister an die Volksoper führte. Das Theater setzte seinen Schwerpunkt auf das deutsche Repertoire, doch unter Zemlinskys Leitung fanden auch bemerkenswerte Aufführungen französischer Opern von Gounod, Auber, Halevy, Thomas, Meyerbeer und Dukas statt.
Das Engagement an der Volksoper wurde 1907 unterbrochen: Mahler, der 1900 die Uraufführung von Zemlinskys zweiter Oper „Es war einmal” an der Hofoper geleitet hatte, holte ihn als Kapellmeister an sein Haus. Doch als sich zwischen seinem Nachfolger Felix Weingartner und Zemlinsky unlösbare Spannungen einstellten, kehrte Zemlinsky 1908 – nun als Gastdirigent – an die Volksoper zurück, wo er 1910 seine auf dieses Haus zugeschnittene Oper „Kleider machen Leute” (1907–09) uraufführen konnte.
Trotz der enormen Arbeitsbelastung als Dirigent war Zemlinsky kompositorisch in diesen Wiener Jahren in allen Gattungen sehr produktiv. Neben vier Opern entstanden wichtige Werke der Kammermusik wie das Klarinetten-Trio (1896) und das 1. Streichquartett (1896), der Orchestermusikwie die B-Dur-Sinfonie und die sinfonische Dichtung „Die Seejungfrau“ (1902–03), ein unvollendetes Ballett „Der Triumph der Zeit” nach Hofmannsthal (1901–04) sowie Vokalwerke wie mehrere Liederzyklen, die „Vier Gesänge” nach Maurice Maeterlinck (1910) und der „23. Psalm” für Chor und Orchester (1910).
Programmzettel 10. 12. 1910, Großer Musikvereinssaal: Konzertbureau der k. k. Gesellschaft der Musikfreunde in Wien. Die Uraufführung von Zemlinskys 23. Psalm für Chor und Orchester (1910) dirigierte Franz Schreker, den Zemlinsky noch aus seiner Studienzeit kannte und mit dem er bis zu seinen Berliner Jahren befreundet blieb. 1907/08 war Schreker außerdem als Chordirektor an der Volksoper engagiert.
Die Wiener Volksoper (Kaiserjubiläums-Stadttheater), Postkarte, um 1900. Das neben der Hofoper zweite Opernhaus Wiens wurde zum 50-jährigen Regierungsjubiläum Kaiser Franz Josephs eröffnet. Zemlinsky dirigierte hier über 30 Premieren, darunter 1908 als österreichische Erstaufführung Paul Dukas’ „Ariane et Barbe-bleu” sowie 1910 Strauss’ „Salome”, die zuder Zeit an der Hofoper noch zensuriert war.
Theater an der Wien, Holzschnitt von M. Vera Frieberger-Brunner, 1920. Außer Offenbachs „Les Contes d’Hoffmann“ hatte Zemlinsky hier nur recht unbedeutende Werke zu dirigieren. Das Ensemble war aber größer als am Carltheater und verfügte mit Alexander Girardi über eine echte Berühmtheit.
Die Taborstraße mit dem Carltheater, Fotografie um 1900. Das Engagement an diesem Haus verschaffte Zemlinsky enorme Erfahrungen im Theaterbetrieb, war aber künstlerisch unbefriedigend. Die bedeutendste Uraufführung dieser Zeit war Richard Heubergers Operette „Der Opernball“ (1901), die Zemlinsky zum Teil selbst instrumentierte. Für Egon Wellesz haben die Operetten-Jahre Zemlinsky nicht nur musikalisch geprägt: „Er war höchst anregend im Gespräch, wenn auch zynisch; denn wie viele begabte Komponisten hatte er Operetten dirigieren müssen.“
Die k. k. Hofoper in Wien, Lichtdruck von Max Jaffé, um 1900. Zemlinsky debutierte hier im Mai 1907 mit Verdis „Otello”, später dirigierte er u.a. „Carmen” und „Die Zauberflöte”. Nach Differenzen mit Mahlers Nachfolger Weingartner endete sein Vertrag bereits im Februar 1908.